编剧马克·哈里斯曾亲眼目睹了德尼罗如何在片场施展他发明的一些表演技巧。“为了弄出眼泪，他把手指伸进喉咙，直到快呕吐为止。一场戏拍下来，他通常要重复几十遍。而为了表现出身患重病的样子，他把胳膊反扭在身后，直到头晕眼花，站立不住。这样的自虐手段也看出他缺乏欧洲演员擅长的表演技巧。”不过，如此的卖力并不能为德尼罗带来更多的戏份，如同《午夜牛郎》里的达斯汀·霍夫曼，他只是一个配角。“他让我想起了亚历克·吉尼斯对待角色的态度，”汉科克说，“与德尼罗一样，吉尼斯也是一个性格演员。唯一的不同就是德尼罗更性感一些，而吉尼斯却要完全凭借自己的努力去吸引别人的注意。”为了不受干扰，德尼罗从不在每天拍摄结束之后去看冲洗出来的样片。“在德尼罗看来，一屋子人在一起看样片是一件可怕的事情，”马克·哈里斯说“他不喜欢听别人评头论足，或对别人的表演发表意见，因为他认为自己已经和角色合二为一，评价一个人应该如何生活是很荒唐的。”其实，德尼罗并非像哈里斯所说的那样自信。他也很想看样片，知道别人如何看待他的表演。不过，他认为对表演的调整绝非像“这几步你应该这么走”这样简单，那意味着要彻底地推倒重来，完全改变自己对这个角色的理解和感悟，“我的意思是，一个人走路的方式是由他的性格决定的，如果他走得不对，就说明你没有准确地把握住这个人物的心态，那就意味着你必须从头再来。”迈克尔·莫里亚蒂也不看样片，但他不像德尼罗那样回房间准备第二天的戏，而是在附近的酒吧里施展他的钢琴和歌唱技艺。结果，这部影片在成为莫里亚蒂巅峰之作的同时，也成了德尼罗迈向更高境界的台阶。若干年后，莫里亚蒂去《出租汽车司机》的片场探班，有人想重新介绍他俩认识。“别打扰他，”莫里亚蒂说，“我根本不认识这个家伙。我认识布鲁斯·皮尔森，但我不认识特拉维斯·比克尔和罗伯特·德尼罗。”参加《慢慢击鼓》拍摄的很多人都意识到德尼罗不同寻常，其中就有他的替身乔恩·库特勒。“第一次在摄影机镜头之外见到他时，我几乎对他毫无印象，”他说，“后来，当我有机会透过摄影机镜头看他，我发现了一个奇妙的现象。如果我隔着3英尺看他，他毫无动人之处，甚至枯燥乏味。而如果我将眼睛贴近摄影机的取景器，我看到的是一个天才。他在镜头里熠熠生辉，他是一个被摄影机爱着的男人。”不仅摄影机爱着他，生平第一次，德尼罗也有了一位稳定的女友。比他小两岁的黛安妮·艾伯特是一位黑人美女，她有一副歌星的好嗓子，梦想当一名模特。当德尼罗第一次见到她时，她正在华盛顿广场的一家餐厅候桌。德尼罗想方设法约她见面，起初她不大瞧得上这位没有什么名气的演员。“我们花了一个月时间彼此了解，”德尼罗说，“然后花了更多时间熟悉对方的生活圈子，接着我开始邀请她带女儿德瑞娜一道来我的住所做客。”德尼罗没有提到艾伯特养的那群猫，它们很快就成了她选择住处的大问题。
“从一开始，我们就没有打算长期相处，”黛安妮说，“我们有着各自的生活态度，而且谁也不想让对方放弃自己已有的东西。”黛安妮不是因为他的表演特长而看上德尼罗的。“从认识他之日起，我从未期待过他会成为一个明星。但是渐渐地，我发现他对工作如此投入，因而觉得他有朝一日会取得成功。”为了扮演皮尔森，德尼罗消失了几个星期，当他重新出现时，黛安妮吓了一跳。“他仍沉浸在角色之中，我几乎没有认出他来。这时，我才发现他有一种从里到外改变自己的能力。”就在这时，斯科塞斯找到了拍《穷街陋巷》所需的资金。鉴于当时《沙夫特》等片带动了一股黑人电影热，罗杰·科尔曼愿意拿出15万美元，条件是全部启用黑人演员。斯科塞斯断然拒绝，不是因为他反对使用黑人演员，而是他认为这不符合影片浓厚的天主教背景。最后，维娜·布鲁姆将斯科塞斯介绍给了乔纳桑·塔普林，塔普林曾是鲍勃·迪伦和The Band乐队的巡回演出经理人，如今他一心想涉足电影业。1972年夏末，塔普林筹到了30万美元，斯科塞斯向《冷血霹雳火》的制片人保罗·拉普咨询这笔钱是否够用。
“30万意味着你必须去洛杉矶拍这部电影，”拉普说。他向斯科塞斯解释说，在纽约他必须搭建布景、向联合会支付佣金、寻找影片结尾处演出撞车场面的替身演员，相比之下，在人员设备齐全的加州则不需要如此费钱费力。
斯科塞斯急于赶在桑根纳罗十月节期间拍摄该片。这是意大利人的一个重要节日，人们将抬着圣母像、举着火把上街游行。如果错过，就意味着他必须再等上一年。他决定在纽约开拍，然后移师洛杉矶完成余下的部分。
斯科塞斯想让乔恩·沃伊特扮演查利，但是随着《午夜牛郎》的一夜成名，沃伊特已是心猿意马，在开机前夕，他决定舍弃《穷街陋巷》里的街头混混角色，而选择扮演《康拉克》中圣洁的教师。在他作出这个决定的几小时后，斯科塞斯找来了《谁在敲我的门？》的哈维·凯特尔顶替查利的角色。身材不高却很好斗的凯特尔走起路来像一个水手，他来自布鲁克林的布莱顿海滩区，很熟悉斯科塞斯耳濡目染的街头生活和市井文化。接下来的四天里，他出没在游行的人群中，帮助斯科塞斯完成了纽约外景部分的拍摄。
那年的圣诞节，斯科塞斯约德尼罗见面。新年之后，影片将在好莱坞重新开机，他打算给德尼罗一个角色。
“哪个角色？”德尼罗问。
“你随便挑吧，”斯科塞斯说，“但查利除外，我已经安排凯特尔拍了几场戏。”德尼罗为他不能随意挑选而感到气愤。此时此刻，他觉得自己只应该扮演主角。这个理由足以让他拒绝这部影片而不是最终与凯特尔在大街上会面。
“我们彼此看着对方，”凯特尔回忆说，“然后不约而同地放声大笑。我们互相认出了对方，那时我就知道他是个伟大的演员。”表面上看，他们不可能成为朋友——凯特尔是来自布莱顿海滩区的犹太人，德尼罗是来自小意大利区的意大利后裔；德尼罗师从的斯特拉·阿德勒恰好是凯特尔尊奉的斯特拉斯伯格的死对头。不过，他们看到的是彼此个性上的互补，他们互相欣赏，却又知道无法成为对方。凯特尔从未达到过德尼罗那种在静默中的张力，而德尼罗也无法做到像凯特尔那样近乎疯狂的暴怒。
令德尼罗心存感激的是凯特尔竟然提出要放弃查利这个角色，只是这个提议被斯科塞斯断然否决了，因为他不愿意看到自己已经付出的劳动被扔进垃圾箱。
德尼罗可以选择托尼或迈克尔，或者像凯特尔对他说的那样，“我能想象出你扮演约翰尼男孩的样子。”“我根本没想过演他，”德尼罗说，“我已经选中了一个角色，但不是约翰尼男孩。哈维的建议让我改变了想法。当你去演一个你原本没想到能演的角色，你可能会有意想不到的收获。”随着德尼罗最终锁定了约翰尼男孩这个角色，黑帮迈克尔和酒吧老板托尼的演员人选也先后落实，分别由理查德·罗曼努斯和戴维·普洛瓦尔扮演。遵循对细节一丝不苟的习惯，德尼罗为约翰尼男孩设计出一套看上去很蠢的装扮，在查利、托尼和迈克尔穿西装打领带、领口露出白衬衫的同时，他却总是穿着花里胡哨的夹克，戴一顶帽子，系着小一号的宽领带，而且经常把衬衫露在裤子外面。第一次走进托尼的酒吧时，他甚至没穿长裤，而是开玩笑地将裤子脱掉交给了衣帽间的侍者。
斯科塞斯希望在《穷街陋巷》的每个角落里留下自己的影子。约翰尼带进酒吧的那两个女人是斯科塞斯的女友桑迪·韦恩特劳布和她的妹妹。查利与约翰尼之间的问候语摘自斯科塞斯从小就捧在手里的《圣经》。查利围着蜡烛烤火的画面也来自于斯科塞斯儿时的记忆，他幻想耶稣就是这样驱散来自地狱的寒气。而影片的画外音解说则由他亲自操刀。
尽管斯科塞斯的天主教教义令德尼罗感到不舒服，但他很享受与一位熟悉好莱坞传统的导演合作。“我们都很迷恋阿博特与科斯特洛，”斯科塞斯说，“他们对语言的运用是如此的精准。我们尽可能想做到那样。”《穷街陋巷》从未试图避开对暴力的渲染，尤其是在结尾部分，夜色中的枪战、汽车相撞、子弹进射出的火花和约翰尼男孩蹒跚走在黑暗的街巷里，鲜血从他脖子的伤口里流出来，这一切都将在《出租汽车司机》里得到进一步的强化。
5月，制片人乔纳桑·塔普林出钱带斯科塞斯、桑迪·韦恩特劳布、德尼罗和黛安妮·艾伯特一道前往戛纳出席《穷街陋巷》的首映。虽然没有看过这部电影，费德里科·费里尼却称赞它是“近10年来最出色的美国电影”，很多国家购买了该片的发行权。
塔普林在科特达祖尔最昂贵的餐厅宴请大家。德尼罗和黛安妮立刻成为人们关注的对象。“他似乎偏爱个性很强的女孩，身材一流，而且总是黑人，”塔普林说，“他好像总在和她们打架，弄得对方哭哭啼啼，而第二天一早又忙着去给她们买香水。”午餐时，黛安妮抱怨有一只蜜蜂在她面前飞来飞去。侍者用毛巾赶走了蜜蜂，没想到此举却激怒了热爱动物的黛安妮。
“他杀死了那只蜜蜂！”她尖叫起来，“多么可爱的小东西！我不相信这家伙竟然会对一只蜜蜂下毒手。”“闭上你的臭嘴！”德尼罗终于忍不住发作了。黛安妮顿时离开了座位。直到吃完午餐，德尼罗才叫了出租车，在距离戛纳五公里的地方追上了她。第二天，他为他的言行付出了一瓶“香奈儿5号”香水的代价。
同年秋天，《穷街陋巷》被选作1973年度纽约电影节的闭幕片。影片获得的反响异常热烈，德尼罗的表演尤其赢得一致好评。影评界的反应迫使派拉蒙公司推迟了《慢慢击鼓》的上映，担心人们会误认为这是一部在《穷街陋巷》之后拍摄的电影，从而产生“德尼罗表演水准下降”的错觉。在1973年度的奥斯卡提名争夺中，1972年就曾以《教父》获得提名的阿尔·帕西诺再度以《塞皮科》入围最佳男主角，从而确立了在同一时代年轻演员中的领先地位。而他的对手德尼罗则一无所获，反倒是在《慢慢击鼓》中饰演教练施耐尔的文森特·加德尼亚被提名为最佳男配角。
尽管在纽约广受好评并且获得了不俗的票房成绩，但无论《慢慢击鼓》还是《穷街陋巷》都未能在第一轮上映中挣到钱。“我们本以为纽约电影节会对洛杉矶产生影响，”斯科塞斯说，“结果那里甚至无人知晓这部电影。”《综艺》的一篇文章剖析了《慢慢击鼓》在洛杉矶受到冷遇的原因，“这是一部纽约的电影，洛杉矶向来仇视纽约，认为纽约的电影人根本拍不出好东西。”更重要的是，这两部电影生不逢时。《驱魔人》比《穷街陋巷》早一个星期上映，而《发条橙》、《激流四勇士》和《骗中骗》又抢占了各大报刊娱乐版剩余的空间。德尼罗只能在纽约影评人协会的圈子里寻找到一份慰藉，他于1974年1月凭借布鲁斯·皮尔森这个角色被该协会推选为年度最佳表演奖的获得者。
直到演出《慢慢击鼓》时，德尼罗还在像其他年轻演员一样急于获得知名度，但随着第一次成功的到来，他开始学会低调地处理自己的公众形象。
接下来的若干年中，他竟然以混在人群中不被认出来的本领而出名。一次，英国导演迈克尔·鲍威尔邀请斯科塞斯及其朋友们共进午餐，席间他问：“德尼罗先生为什么没来？”而当时德尼罗就坐在他身边。在1986年舞台剧《库巴和他的泰迪熊》演出完毕之后，他与同台演出的拉尔夫·麦克西奥并肩出席新闻招待会。守在门口的一名记者问麦克西奥，“德尼罗呢？”“他就在你面前，”麦克西奥有些惊讶地回答。德尼罗自我隐蔽的能力不时也能找到对手。他曾与法国女演员伊莎贝尔·于贝尔约好在饭店大堂会面。一个半小时后，两人都以为对方失约而离开，其实在互相等待的这段时间里他们一直面对面地坐着。
“当他不出现在银幕上时，”斯科塞斯说，“鲍比把自己装在套子里，你根本不知道他是谁。在社交场合，他完全与众不同，这是他最招人爱的一种品质。”当然，“招人爱”是一种主观判断。斯科塞斯的言下之意是德尼罗“只乐于谈论电影和电影技巧”。正是因为德尼罗拥有这种品质，他们才会成为影坛上最令人羡慕的一对黄金搭档。